В 1850-е гг. А. Н. Афанасьев занялся изучением и публикацией русского фольклора; в основе его работ на эту тему лежала теория мифологического происхождения фольклора. Им был выпущен фундаментальный труд "Поэтические воззрения славян на природу" (в 3 т.; 1865--1869), посвященный историко-филологическому анализу языка и фольклора славян в связи с языком и фольклором других индоевропейских народов. В 1851 г. он начал готовить к изданию сборник русских народных сказок "по образцу братьев Гримм". Выход в свет в 1855--1863 гг. восьми выпусков собрания "Русские народные сказки" ученый считал своей главной заслугой в русской литературе. В откликах на эту работу отмечалась полнота собрания, научный подход к текстам и удачная систематизация сказок по темам, образам и стилю. Большую известность получил дневник А. Н. Афанасьева, который он вел с конца 1840-х до начала 1860-х гг., содержащий множество интересных наблюдений над общественной атмосферой предреформенной России.