Со второй половины 1950-х гг. Н. М. Пирумова разрабатывала вопросы истории общественного и освободительного движения в России; эта тематика стала главной в ее научном творчестве. С 1970-х гг. она также исследовала историю земства в России. Широкую известность получила ее книга о жизни М. А. Бакунина, обрисованной в широком контексте европейской истории; эта книга вышла в знаменитой серии "Жизнь замечательных людей". Всего за 1961–1990 гг. у нее вышло восемь книг, в том числе работы о земстве и земской интеллигенции, об идеологах общественного движения, выдающихся русских социалистах и анархистах — А. И. Герцене, М. А. Бакунине, П. А. Кропоткине. Она также получила известность и как педагог, вдохновивший многих молодых исследователей на разработку малоизвестных страниц жизни русского общества в ХIХ и в начале ХХ столетия; под ее руководством было защищено более 20 кандидатских диссертаций.